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捡到小天才电话手表并解除原有绑定人的过程涉及到隐私和安全问题，应该谨慎处理。以下是可能的步骤和需要注意的事项。
1、关机并重置手表：捡到手表后，首先应该关机并尝试重置手表，这通常可以通过长按手表的开关键或者找到手表上的重置按钮来完成。
2、联系小天才客服：找到手表背面的IMEI号码，联系小天才的客服，告知他们手表的IMEI号码和当前的情况，他们可能会要求你提供一些证明，例如购买凭证或者手表的序列号等，以确认手表的归属权。
3、解除绑定：如果确认手表是你的，客服会告诉你如何解除绑定，可以通过下载小天才电话手表的APP，在APP内找到相关的解绑选项来完成解绑操作。
4、遵守法律和道德准则：在整个过程中，应该遵守法律和道德准则，尊重他人的隐私和财产权，不要使用他人的个人信息或者进行任何可能侵犯他人权益的行为。
如果无法联系到小天才客服或者无法通过正规途径解除绑定，请不要随意操作手表或者尝试破解手表的密码等，这可能会涉及到侵犯他人隐私和违法行为，最好的方式是交给当地的失物招领部门或者警方处理。